Նա նաև եղել է աերոտիեզերական ինժեներ, ռազմածովային օդաչու, փորձարկող օդաչու և համալսարանի պրոֆեսոր։ Մինչև տիեզերագնաց դառնալն Արմսթրոնգն եղել է Միացյալ Նահանգների Նավատորմի սպա, ծառայել և մասնակցել է Կորեական պատերազմում։ Պատերազմից հետո Արմսթրոնգը Փրդյու Համալսարանում ստանում է բակալավրի աստիճան և ծառայության է անցնում Ազգային Ավիացիայի Խորհրդատվական Կոմիտեի Մեծ Արագության Չվերթների կայանում, որտեղ նա կատարում է մոտ 900 թռիչք։ Հետագայում Հարավային Կալիֆոռնիայի համալսարանում ավարտում է նաև ասպիրանտուրան։
Արմսթրոնգը հանդիսանալով ԱՄՆ-ի ռազմաօդային ուժերի, X-20 Dyna Soar-ի և այլ ծրագրերի անդամ 1962 թվականին միանում է ՆԱՍԱ-ի Տիեզերական Կորպուսին։ 1966 թվականի մարտին նա կատարում է իր առաջին թռիչքը, որպես Ջեմինի-8 տիեզերանավի հրամանատար հանդիսանալով ՆԱՍԱ-ի առաջին քաղաքացիական տիեզերագնացն ով թռչեց տիեզերք։ Նա տիեզերագնաց օդաչու Դևիդ Սկոտի հետ կատարեց երկու տիեզերական սարքավորումների տեղադրման և տիեզերանավի կառանման գործընթացները[8]։ Այս առաջադրանքը ձախողվեց այն բանից հետո, երբ Արմսթրոնգը կառավարման վառելիքի համար օգտագործեց խցանող հենակետի վտանգավոր պտուտակն առաջին տիեզերական չվերթի արտակարգ իրավիճակնում։
